La ornamentación de la iglesia está dividida en dos grandes áreas: la decoración pictórica e imaginería y la de vitrales.

El interior de la iglesia se encuentra profusamente decorada, tanto en muros, techos y remates. Los muros se encuentran completamente pintados y decorados con molduras doradas que enmarcan los paneles, al estilo boiserie del siglo XVIII europeo, complementándose con discos moldurados también dorados. Éstos se unen con decoración de festones, elementos florales y vegetales. El techo posee ricos frescos realizados por los hermanos Cabral, donde abundan las escenas angelicales, de acuerdo al nombre del lugar.

Las columnas divisorias de las naves están decoradas en su fuste con pintura marmolada color marrón, que sostienen arcos de medio punto decorados tanto en su intradós como en su extradós con guirnaldas doradas. Entre arcos se aprecian triángulos moldurados dorados con decoraciones vegetales blancas. En la parte superior se aprecia el friso y la cornisa también decorados con festones y elementos arquitectónicos, que soportan la bóveda de cañón que se encuentra completamente decorada por paneles moldurados con ornamentación vegetal y guirnaldas que acompañan a los discos centrales con frescos dedicados a escenas bíblicas y angelicales.

El transepto posee en sus extremos altares devocionales. Mirando hacia el altar mayor a mano izquierda se aprecia el que está dedicado al Sagrado Corazón. Lo conforman en su parte central una obra escultórica del Sagrado Corazón de Jesús, adornado en el fondo por una obra pictórica dedicada al Nacimiento. En el otro extremo encontramos el altar dedicado al Ángel Custodio, razón por la cual se le da el nombre a este templo. Lo conforma el conjunto escultórico del Ángel Custodio acompañado de un niño y adornado en el fondo por una obra pictórica dedicada a la Virgen con el Niño Jesús en brazos y rodeado en la parte superior de ángeles. Ambos altares se encuentran decorados de manera similar: de modo simétrico poseen decoraciones de paneles moldurados decorados con guirnaldas, festones y colgantes dorados que rematan en arcos de medio punto en los cuales se encuentra en la parte superior la clave transformada en un ángel alado dorado.

Las naves laterales poseen un techo adintelado pero formado por pequeñas  cúpulas truncas celestiales, esto es fondo celeste con decoración estrellada dorada. Entre cúpulas se aprecia decoración de paneles moldurados dorados con discos centrales. Los muros laterales están decorados de manera similar a la división de las naves, esto es pilastras que soportan arcos de medio punto que se encuentran moldurados. Estos arcos rodean el otro tipo de decoración que se encuentra en este templo: los vitrales.

El conjunto de vitrales de la iglesia de Los Ángeles Custodios son de vidrio pintado y horneado de 1898 y procedentes del taller alemán Zettler, famoso por crear un estilo definido en la producción de vitrales llamado “Munich”.

En las naves laterales se encuentran 5 vidrieras por cada lado, más dos del lucernario y dos en los altares del transepto. Los vitrales de las naves laterales, verticales y rematados en arcos de medio punto, están dedicados a los Santos intelectuales que con sus estudios aportaron al saber teológico, llamados los Doctores de la Fe. Mirando hacia el altar mayor, en la nave lateral izquierda, se encuentran los vitrales dedicados a: San Jacobo Mayor (más conocido como Santiago el Mayor), el primero en seguir a Jesús y uno de los tres apóstoles en presenciar la transfiguración y la Agonía del Señor en el huerto de Getsemaní; San Francisco de Sales, autor de la Introducción a la Vida Devota y Tratado sobre el Amor de Dios; San Alfonso de Ligorio, fundador de la congregación de Los Redentoristas en 1732 y autor de la Teología Moral y Las Glorias de María; Santo Toribio, Arzobispo de Lima en 1579 que elaboró un catecismo en lenguas autóctonas quechua y aymará; y San Agustín, el más eminente de los teólogos cristianos.

Al frente de este último tenemos vidrieras dedicadas a: San Miguel Arcángel, nombrado el jefe de los ángeles el cual derrota con su contingente a Lucifer poniendo sus pies y su lanza sobre él; el Ángel Custodio, o ángel de la guarda símbolo de la protección a los inocentes; Santo Tomás de Aquino, una de las figuras más importantes e influyentes del pensamiento cristiano, autor de la reconocida Suma Teológica. Aparece con sus símbolos característicos: el sol en su pecho, la paloma que viene a él y manteniendo un libro rojo; San Juan Evangelista, el más joven de los cuatro evangelistas y organizador junto con Pedro de la Iglesia primitiva; y San Carlos Borromeo, emprendedor de la reforma del clero y de la reanudación del Concilio de Trento, y Obispo de Milán. En la vidriera se aprecia que posee en sus manos una maqueta de la Catedral de Milán.

Los vitrales, ubicados en la parte superior del crucero, adyacentes a la cúpula, horizontales y rematados en arco de medio punto, están dedicados a la vida de Jesús. El primero tiene por nombre “Dejad que los niños vengan a mí”, donde Jesús pide dejar que los niños se le acerquen. Al frente se encuentra el siguiente, “Cristo entregando las llaves a Pedro”, donde se plasma la imagen cuando se le encomiendan las llaves del reino al apóstol Pedro.

En los altares del transepto se encuentran ubicados en el techo dos vitrales de forma circular con escenas angelicales, que iluminan el espacio de los altares laterales.